Design and Fabrication of Efficient Hybrid Perovskite Solar Cells: towards low energy processes and scaling up

Firstly, this thesis introduces a novel process which uses mixed halide dimethylammonium (DMA) salts to stabilize β-CsPbI3-xBrx at 180°C, yielding solar cells with a power conversion efficiency (PCE) of 14.86%. It also demonstrates the benefits of halide substitution in DMA salts for devices annealed at higher temperatures, achieving a PCE of 16.23%. This novel precursor formulation enables the manufacturing of flexible CsPbI3 solar cells, achieving a PCE of 6.5%. Secondly, this thesis investigates defect passivation in perovskite solar cells using two thiophene salts, TMACl and TEACl, finding that surface passivation outperforms bulk passivation, reaching a 23.56% PCE. Our analysis reveals the role of the passivant’s chemical structure in determining the efficacy of the passivation and the possibility to form a 2D/3D heterostructure. Thirdly, this thesis presents results regarding the scaling up of the perovskite technology, achieving PCE of 15.5% for perovskite minimodules. Lastly, this thesis analyses the role of module PCE and stability, manufacturing costs, and supply chain availability in determining the levelized cost of electricity (LCOE) for perovskite photovoltaics, which lays between 3 and 6 c$/kWh.

Nel primo capitolo sperimentale si riporta una nuova formulazione che usa alogenuri misti di dimetilammonio come additivi per stabilizzare β-CsPbI3-xBrx a 180°C, ottenendo celle solari con efficienza di conversione energetica (ECE) del 14.86%. Successivamente si dimostrano i vantaggi di tale formulazione su celle solari preparate utilizzando temperature più elevate, le quali raggiungono una ECE del 16.23%. Tale formulazione ha permesso anche di produrre celle solari flessibili con una ECE del 6.5%. Nel secondo capitolo sperimentale viene presentata la passivazione dei difetti nelle celle solari a perovskite, comparando due sali di tiofene, TMACl e TEACl. Inizialmente viene evidenziato come la passivazione superficiale superi in efficacia quella di bulk, raggiungendo una ECE del 23.56%. Viene inoltre dimostrato il ruolo della struttura chimica del passivante nella possibilità di formare una etero-struttura 2D/3D. Nell’ultimo capitolo si presentano i risultati relativi allo scale-up delle perovskiti, dimostrando la fabbricazione di mini-moduli con ECE pari al 15.5%. Infine, si analizza il ruolo di parametri come l'efficienza e la stabilità del modulo, i costi di produzione e la disponibilità dei materiali nella determinazione del costo livellato dell'elettricità (LCOE) delle perovskiti, collocato tra 3 e 6 c$/kWh.