INNOVATIVE STRATEGIES FOR EFFICIENT NON-RADIATIVE RECOMBINATION LOSSES MANAGEMENT IN PEROVSKITE SOLAR CELLS: FROM FUNDAMENTAL UNDERSTANDING TO REAL WORLD APPLICATIONS

Nel primo capitolo sperimentale si presenta lo sviluppo di un sistema innovativo per la simultanea caratterizzazione elettro-ottica di materiali e dispositivi fotovoltaici. Tale sistema è fondamentale per studiare in maniera rigorosa i meccanismi di ricombinazione non radiativa, oggetto del presente lavoro di tesi, a causa della sensibilità intrinseca delle perovskiti alle condizioni ambientali. Nel secondo capitolo sperimentale viene presentato l’utilizzo di due sali organici a base di tiofene, per minimizzare le perdite non radiative, migliorando l’efficienza e la stabilità dei dispositivi. Nel terzo capitolo sperimentale viene dimostrato il ruolo critico della ricombinazione non radiativa, correlando la delocalizzazione dei portatori di carica e della passivazione superficiale dei difetti ai tassi di ricombinazione Auger. Nell’ultimo capitolo vengono esplorate strategie innovative per superare le perdite da ricombinazione non radiativa nelle celle solari, sviluppando una doppia interfaccia foro-ferroelettrica, che spinge la tensione di circuito aperto dei dispositivi vicino al limite di Shockley-Queisser e stabilendo il record mondiale corrente per celle solari a perovskite ad alta efficienza.

Firstly, this thesis work presents the development of an innovative system for the simultaneous electro-optical material and device characterization, which is crucial to obtain rigorous understanding of the non-radiative recombination mechanisms, due to the inherent sensitivity of perovskite materials to environmental conditions. Then, we investigate non-radiative recombination pathways from different perspectives. In the second experimental chapter, we present the use of thiophene-based organic salts to reduce non-radiative recombination losses, improving the efficiency and stability of hybrid halide perovskite solar cells. In the third experimental chapter we unveil the critical role of non-radiative Auger recombination in halide perovskites, correlating charge carrier delocalization and surface defect passivation to auger recombination rates. In the last chapter, we explored innovative strategies to overcome non-radiative recombination losses in perovskite solar cells, by developing a double photo-ferroelectric interface, which push device VOC closer to the Shockley-Queisser limit and setting the current world- record value for highly efficient PSCs.